等离子体增强高次谐波产生：一种产生孤立阿秒脉冲的新方法

高阶谐波产生 (HHG) 是一个备受关注的话题，对于单个原子或分子，高阶谐波产生的直观物理机制已经被广泛建立在三步模型上：电子首先隧穿出被驱动激光场抑制的原子势垒；然后在连续态中加速；当电场方向反转时，电子与其亲本离子复合并发射能量等于电子动能和电离势之和的光子。这种辐射谱中包含了原子和分子的结构和动力学信息，能够反演出超快时间尺度内的原子和分子结构动力学，并且它有可能在紫外 (UV) 到极紫外 (XUV) 光谱范围内产生相干光。因此，它代表了一种重要工具，可以在阿秒和埃尺度上捕捉动态信息和结构信息。这一研究领域被称为高次谐波光谱学 (High Harmonic Spectroscopy, HHS)。高次谐波光谱学在化学反应和阿秒物理中有着广泛的应用价值，如重构分子的电子轨道、探测核的振动动力学、追踪化学反应中分子键长的变化、读取电子隧穿电离时间和再结合时间等超快动力学信息。

在惰性气体中，高阶谐波产生需要驱动强度在10^13-10^14 W/cm^2 的数量级，比当前飞秒振荡器的输出大两个数量级。现今，使用啁啾脉冲放大 (CPA) 来达到阈值强度。然而，基于钛宝石晶体的 CPA 过程限制了脉冲重复频率在千赫兹级别或以下。与 CPA 相比，等离子体场增强提供了一种实现脉冲放大的替代方法，重复频率可达数十兆赫兹，并且不需要额外的腔体或激光泵浦来放大输入脉冲的功率。自从第一次使用蝴蝶结纳米结构展示了等离子体驱动的高阶谐波产生实验以来，已经进行了几项理论和实验研究来验证使用各种金属纳米结构（如纳米等离子天线、金属波导、金属和介电纳米颗粒或金属纳米尖端）产生孤立阿秒脉冲的可能性。此外，每个纳米结构产生的高次谐波作为一个点源，通过构造性干涉实现这种相干辐射的聚焦或准直。尽管具有所有这些良好的特性，等离子体驱动的高阶谐波产生仍然存在一些问题，例如金属纳米结构的损伤、有限的气体体积用于相干积累以及输入脉冲的实际强度增强。

基于等离子体学的高次谐波生成 (HHG) 的物理机制可以解释如下（完整解释可参考文献 [14]）：当低强度飞秒激光脉冲与等离子体模式耦合时，它会触发金属内自由电荷的集体振荡，使脉冲能够产生强烈的场增强，同时这些自由电荷会重新分布金属纳米结构附近的电场。增强的场可以超过 HHG 的阈值。因此，通过将惰性气体注入到增强场的区域，可以产生高阶谐波。需要注意的是，增强的激光场在电子动力学发生的区域内并不是空间均匀的。此外，增强场中电子的运动将受到空间限制。这两个特征意味着谐波光谱会发生强烈的修正。