DNA 修饰磁性纳米材料高效去除水溶液中多环芳烃污染物

一类污染物与 DNA 作用，可导致致突变、致癌和致畸性等严重危害人类健康，多环芳烃是其中的代表性物质。因此，环境和生活中的这类污染物去除非常重要。为此，研发了一种新的复合磁性可回收纳米材料，用于经济、快速、高效地去除水溶液中的 CHR 类污染物。该材料是基于氧化铁纳米粒子，通常采用 TEOS 对其进行 SiO2 包覆来防止氧化和提高稳定性，在利用 APTES 进行氨基化修饰后，采用 EDC 和 NHS 催化偶联成功地将 DNA 与磁性纳米粒子共价端点连接。研究证明，这种纳米材料在水介质中表现出高分散性和稳定性，能够通过疏水力和π-π相互作用与 DNA 和多环芳香族化合物之间产生强烈结合，洗涤后仍能继续捕获多环芳烃。

该纳米材料已被证明在通过磁过滤去除15种致癌多环芳烃 (PAHs) 方面非常有效。已知这些化合物是饮用水和地下水的常见污染物。这种纳米材料在水介质中表现出高分散性和稳定性。在 DNA 和多环芳香族化合物之间这种强结合是由于疏水力和π-π相互作用。一旦洗涤，纳米颗粒显示出保持其继续捕获多环芳烃的能力。本文将 DNA 共价端位固定于磁性纳米粒表面，利用 DNA 与 CHR物质的特殊相互作用吸附去除水溶液中的 CHR。DNA 固定于 Fe3O4 纳米粒表面得到 DNA-Fe3O4,此时 DNA 的负载量约为 60.5mg・g-1。利用批实验考察了 DNA-Fe3O4 对CHR的去除效果，并对接触时间、初始浓度、DNA-Fe3O4 用量、pH、离子浓度、温度等因素进行了探究。结果表明，DNA-Fe3O4 吸附去除水溶液中的 CHR可以在 30min 内达到平衡；最合适的操作条件为 pH7、离子浓度 0、温度 4-35℃；1.0g・L-1DNA-Fe3O4 重复去除 0.5mg・L-1CHR 3 次后去除率仍然高达 99%；DNA-Fe3O4 吸附去除水溶液中的 CHR在 20min 内达到平衡；最合适的操作条件为 pH7、离子浓度低于 0.01M、温度 35℃。同时，调整吸附剂用量可以使不同浓度的 CHR溶液去除率均达到 99% 以上。DNA-Fe3O4 对 CHR的吸附符合准二级动力学吸附模型；CHR吸附等温线模型为 Freundlich，CHR 在 25℃及 35℃符合 Langmiur 吸附等温线模型；热力学计算确定 DNA-Fe3O4 对 EtBr 吸附过程为自发放热反应。上述结果表明 DNA-Fe3O4 纳米粒吸附去除水溶液中的 CHR，具有去除率高、吸附速率快、分离工艺简单等优良特性，为 DNA-Fe3O4 纳米粒进一步应用提供了实验基础，也为与 DNA 结合的小分子污染物的处理提供了思路。