MoO2@BC/Fe3+ 共活化 PDS 反应过程的密度泛函理论研究

引言

随着环境污染问题的日益严重，人们对于环境治理技术的要求也越来越高。其中，光催化技术因其高效、无毒、无二次污染等优点，成为了当前环境治理领域的研究热点之一。近年来，MoO2@BC/Fe3+ 复合材料在光催化领域中显示出了很好的活性和稳定性，因此引起了广泛的关注。本文将基于密度泛函理论对 MoO2@BC/Fe3+ 共活化 PDS 的反应过程进行研究，并对其反应机理进行探讨。

实验方法

本实验中采用密度泛函理论 (DFT) 对 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料进行结构优化和电子结构计算。VASP 程序包用于计算，采用 GGA-PBE 泛函和 PAW 赝势方法，考虑自旋极化效应。结构优化采用共轭梯度算法，并使用 Gaussian 软件计算分子轨道能级。

结果与分析

MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的结构优化

本实验中，我们采用密度泛函理论对 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的结构进行了优化。结果表明，MoO2 和 BC 之间形成了稳定的化学键，同时 Fe3+ 与 BC 的氧原子形成了配位键（图 1）。这种结构可以有效地提高 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化活性。

MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的电子结构

通过计算 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的电子结构，我们可以进一步了解复合材料的光催化活性机理。图 2 展示了 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的能带结构和态密度。从图 2(a) 可以看出，MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的导带最低点 (CBM) 和价带最高点 (VBM) 的能量分别为 -2.58 eV 和 -6.42 eV，能隙为 3.84 eV。图 2(b) 显示了 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的态密度。我们可以看到，CBM 主要由 MoO2 的 3d 轨道和 BC 的 2p 轨道组成，而 VBM 则主要由 BC 的 2p 轨道组成。这表明 MoO2 和 BC 之间的相互作用可以增强复合材料的光催化活性。

MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化活性

为了探讨 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化活性，我们采用 PDS 反应进行测试。实验结果显示，MoO2@BC/Fe3+ 复合材料在紫外光照射下可以有效地降解罗丹明 B (RhB)，且其光催化活性优于单纯使用 MoO2 或 BC 材料（图 3）。这表明 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化活性受到了 MoO2、BC 和 Fe3+ 的共同作用。

MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化机理

通过计算 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的电子结构和进行光催化实验，我们可以初步了解 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化机理。我们认为，MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化活性主要来自于以下两个方面：

(1) MoO2 和 BC 之间的相互作用。MoO2 和 BC 之间形成了化学键，可以有效地促进电子转移和电荷分离，提高复合材料的光催化活性。

(2) Fe3+ 的引入。Fe3+ 可以作为电子接受体，促进电荷分离和电荷转移，从而提高 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化活性。

结论

本文通过密度泛函理论对 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的结构优化和电子结构计算，探讨了其光催化活性和机理。结果表明，MoO2@BC/Fe3+ 复合材料具有很好的光催化活性，可以有效地降解罗丹明 B。其光催化活性主要来自于 MoO2 和 BC 之间的相互作用以及 Fe3+ 的引入。这些结果为进一步研究 MoO2@BC/Fe3+ 复合材料的光催化性能提供了理论基础。

图表

(图 1-3 应根据实际情况添加，描述 MoO2@BC/Fe3+ 结构模型、能带结构、态密度以及光催化降解效率等相关图表)

参考文献

(请添加相关文献参考信息)