五辛石磷烯的储氢能力: 基于密度泛函理论的研究

本文采用基于第一性原理的密度泛函理论计算，研究了五辛石磷烯的储氢能力。研究考虑了两种类型的缺陷：单空位 (SV) 和双空位 (DV) 缺陷，并探讨了锂 (Li) 装饰的影响。

计算结果表明：

与原始磷烯相比，五辛石磷烯中的缺陷并没有显著增强其储氢能力。* 氢分子在原始和有缺陷的磷烯上的结合能在 0.03 至 0.06 eV/H2 范围内，远低于可逆储氢的可接受范围。* 锂装饰可以将原始和有缺陷的基底上氢分子的结合能提高到可用极限 (0.22 至 0.25 eV/H2)。其中，Li 修饰的原始磷烯提供了最高的结合能。* 弱键合吸附可能促进有效且可逆的氢气储存和释放。* 计算表明，H2 在五辛石磷烯上的结合能接近于蓝色磷烯的结合能。* 在 Li 修饰的原始、SV 和 DV 缺陷磷烯基底中，每个 Li 吸附原子分别可以吸附多达 5、6 和 3 个 H2 分子。* 锂超载研究表明，每个 Li 吸附原子最多可吸附 4-6 个 H2 分子，可接受的结合能为 0.1 eV/H2。* 单个吸附在基底一侧的 Li 吸附原子产生 1.5% 的重量密度，而原始磷烯两侧的修饰可以将重量密度提高到 3.5%。* Li 吸附原子从一个有利位点到另一个有利位点的扩散势垒较高，表明 Li 装饰比聚集更有利。

结论：

锂装饰可以显著增强五辛石磷烯的储氢能力，而缺陷的影响有限。该研究为未来开发基于五辛石磷烯的高效储氢材料提供了理论依据。进一步的表面功能化策略，如在晶胞的多个位点进行修饰、使用其他吸附原子进行修饰、掺杂等，可以进一步提高储氢能力。

**关键词：**五辛石磷烯，储氢，密度泛函理论，缺陷，锂装饰，结合能