翻译成中文：In recent decades the composition and properties of catalytic active sites have been a focus of debate among researchers Representative hypotheses for several types of active sites includeNon-me

近几十年来，催化活性位点的组成和性质一直是研究人员关注的焦点。针对几种类型的活性位点，代表性的假设包括： 非金属位点：这个观点起源于对氮掺杂碳的研究，表明碳基质中的N功能团可以作为反应的活性位点[23-25]。许多研究已经证实，N掺杂碳材料具有ORR催化活性。中村等[26]比较了吡啶型N和石墨型N基催化剂的活性位点和性能，使用高度定向的热解石墨(HOPG)，得出结论：在氮掺杂碳材料中，毗邻吡啶氮的Lewis碳原子是ORR的活性中心。其他研究表明，金属离子的加入促进了特定N物种的生成，起到了重要的催化作用。已经研究了N掺杂碳材料中的N位点配置，并且有人认为，过渡金属的存在促进了N进入碳基质，且具有更多吡啶基团的N具有更高的催化活性[27]。刘等[28]分析了稳定性测试前后氮功能团的稳定性，并得出结论：吡啶氮和季铵氮功能团是ORR的活性中心。金等[29]发现，在sp2碳网络中，增加石墨型氮的浓度可以增加催化剂的活性，表明石墨型氮是ORR的活性位点。 金属碳化物颗粒作为活性位点：邓等[30]首先证明了限制在碳纳米管(CNTs)中的豆形铁纳米颗粒表现出显著的ORR活性。Andrew等人[31]通过用Cl2和H2处理失活和再生的催化剂，表征了存在于聚苯胺衍生的Fe-N-C催化剂中的物种，并使用多种表征技术阐明了ORR活性物种的性质。他们得出结论：还原的石墨C和N封装的Fe颗粒是ORR的活性催化物种。李等[32]使用57Fe-Mössbauer光谱学鉴定了石墨封装的铁纳米颗粒催化剂中铁成分的组成，并发现Fe3C含量与质量比动力学电流密度呈正相关，表明封装的纳米颗粒参与了ORR催化。Maillard提出，被N掺杂碳壳包围的金属纳米颗粒(M@N-C)在碱性介质中表现出金属核心和N掺杂碳壳之间的协同作用，从而提高了ORR活性。值得注意的是，M@N-C在碱性条件下的活性更高，而原子分散的M-NxCy在酸性条件下的活性更为主导[33]。 MNx位点：碳中原子分散的金属-氮配位结构强调金属中心在反应过程中吸附中间体的作用。Dodelet等人[34]利用飞行时间二次离子质谱法(ToF SIMS)研究了Fe-N-C催化剂的相对二次离子强度随催化活性变化的变化，并证实了FeN2C4+结构对催化活性的重要性。Bouwkamp等人[35]使用原位Mössbauer光谱和X射线光电子能谱研究了热分解的碳负载过渡金属螯合物催化剂的结构和活性对热解温度的影响。他们发现，随着热解温度的升高，FeN4结构得以保留，并与催化活性相关联，证明FeN4结构参与了催化作用。Mukerjee等人[36]在氧还原反应过程中鉴定了三个具有不同FeN转化行为(Fe向或远离N4平面)的FeN4催化中心，并展示了ORR活性受M-NxC位点的动态结构与Fe2+/3+氧化还原转变的控制，将M-NxC位点的动态结构与催化活性联系起来。