With their extraordinary nonlinear-optical properties twodimensional 2D layered materials such as graphene1−4 graphene oxide GO5−9 transition-metal dichalcogenides TMDCs10−12 and black phosphorus BP13

具有非线性光学特性的二维层状材料（如石墨烯、氧化石墨烯、过渡金属二硫化物和黑磷）引起了极大的关注，相比于体材料，它们能够实现性能更优越的非线性光子器件。其中，过渡金属二硫化物（MX2，其中M为过渡金属，X为硫族元素）具有近红外到可见光区的带隙，为光子和光电子器件提供了有前景的发展方向。过去，已经报道了MoS2、WS2和MoSe2等过渡金属二硫化物的显著非线性光学特性，如高克尔非线性和强饱和吸收。这些特性为许多非线性光子器件提供了基础，例如在脉冲光纤激光器的锁模中，使用了几层MoS2和WS2作为宽带、快速恢复的饱和吸收体。此外，基于ReSe2和SnSe的非线性光学调制器和极化依赖全光开关器件也已实现。

钯二硒化物（PdSe2）作为过渡金属二硫化物家族的一种新型二维贵金属二硫化物，近年来引起了广泛关注。它具有像黑磷一样的扭曲的五角形原子结构，其中一个钯原子与四个硒原子结合，两个相邻的硒原子共价键结合在一起，使得PdSe2具有独特的面内各向异性光学和电子特性，具有面内非中心对称结构，与其近亲PtSe2相比有所不同。此外，PdSe2的能带隙与层数有关，从0 eV（体材料）到1.3 eV（单层材料）可变，非常适合光子和光电子应用，特别是用于波长可调的器件。此外，与黑磷相比，PdSe2具有较高的空气稳定性，表明它在实际应用中更加坚固可靠。已经研究了二维PdSe2层的高载流子迁移率和各向异性拉曼光谱，以及可在可见光到中红外波长范围内工作的高灵敏度光电探测器。最近，还报道了PdSe2纳米片的非线性光学吸收，用于锁模激光器应用。然而，迄今为止，尚未研究过PdSe2的光学克尔非线性。

在这里，我们报道了二维PdSe2薄膜的三阶非线性光学响应的测量结果。使用飞秒光脉冲在800 nm处进行的Z扫描实验结果显示，PdSe2薄膜表现出大且负的克尔非线性（n2），约为-1.33×10-15 m2/W，比体硅高出两个数量级。此外，我们测量了约为3.26×10-8 m/W的大非线性吸收β，其源于PdSe2薄膜中的双光子吸收。此外，我们研究了PdSe2的非线性响应的强度依赖性，发现克尔非线性n2的绝对值随着入射激光强度的增加而略微减小，在较高强度下达到饱和。这项工作侧重于实验研究二维PdSe2薄膜的三阶非线性光学响应，包括克尔非线性和非线性吸收，通过Z扫描技术进行测量。这些测量结果在该材料体系中尚未报道。观察到PdSe2薄膜中的超大负克尔非线性以及其非线性响应的有趣强度依赖性是新颖的，并具有重要的潜力，可用于高性能的非线性光子器件。